Jalan cerita Chobits tertumpu kepada kisah hidup Motosuwa Hideki, seorang pelajar mengulang yang belajar di sekolah ulangan Seki di Tokyo untuk menduduki semula peperiksaan kemasukan universiti. Selain ingin mendapat seorang teman wanita, dia juga ingin memiliki sebuah persocom (komputer peribadi berupa seperti manusia) tetapi tidak mampu memilikinya disebabkan harganya yang sangat mahal.

Semasa Hideki pulang ke rumah pada suatu malam, dia terjumpa sebuah persocom berupa seakan gadis cantik terbaring di sebalik longgokan sampah. Pada mulanya dia menyangka ada berlaku pembunuhan, tetapi setelah menyedari bahawa gadis tersebut sebenarnya ialah persocom, dia terus membawanya pulang. Sungguhpun persocom itu berjaya dihidupkan, tetapi dia hanya tahu menyebut "chi", maka Hideki menamakan persocom itu sebagai Chii. Walaupun secara zahirnya tiada program komputer yang dipasang padanya, rakan-rakan Hideki membuat kesimpulan bahawa Chii masih ada program pembelajaran terpasang padanya, melihat daripada kelakuannya.

Kebanyakan bahagian jalan cerita memaparkan kesungguhan Hideki untuk mengajar Chii perkataan baru, konsep serta kelakuan baik sewaktu masa lapang antara waktu ke sekolah dengan waktu bekerja. Dalam masa yang sama, secara perlahan-lahan Chii seakan mula menaruh perasaan terhadap Hideki - berbeza dengan kebanyakan persocom - dan Hideki pula terpaksa bergelut dengan perasaan terhadap Chii. Siri ini banyak membongkar sifat semulajadi persocom, interaksi manusia terhadap mereka, serta sifat cinta. Beberapa watak manusia serta persocom mereka diperkenalkan; ada yang menyayangi persocom, ada yang menganggap persocom sebagai alat sahaja, dan tidak kurang pula ada yang membenci mereka.

Dalam bahagian selanjutnya, watak-watak utama mula mengenal pasti sejarah silam misteri Chii. Chii mula cenderung membaca siri buku cerita bergambar Bandar Tidak Berpenghuni (だれもいない町, Daremo inai machi) , yang seolah-olah mula membangkitkan sesuati di dalam dirinya. Siri buku tersebut mendorong Chii untuk mencari "insan yang hanya untukku", istilah bagi merujuk kepada orang yang dicintai. Semasa penghujung cerita, Chii bersama-sama dengan Hideki mengetahui identiti sebenar Chii, termasuklah apa yang tersirat di dalamnya.